Vejo que não há possibilidade legal de aumentar o valor dos itens da ata, já que o Decreto 7.892/2013 descreve:
Art. 19. Quando o preço de mercado tornar-se superior aos preços registrados e o fornecedor não puder cumprir o compromisso, o órgão gerenciador poderá:
I - liberar o fornecedor do compromisso assumido, caso a comunicação ocorra antes do pedido de fornecimento, e sem aplicação da penalidade se confirmada a veracidade dos motivos e comprovantes apresentados; e
II - convocar os demais fornecedores para assegurar igual oportunidade de negociação.
Parágrafo único. Não havendo êxito nas negociações, o órgão gerenciador deverá proceder à revogação da ata de registro de preços, adotando as medidas cabíveis para obtenção da contratação mais vantajosa.
Já os contratos, segundo o §2º do art. 12 do Decreto 7892, poderão ser alterados, observado o disposto no art. 65 da Lei nº 8.666, que assim diz:
Art. 65. Os contratos regidos por esta Lei poderão ser alterados, com as devidas justificativas, nos seguintes casos:
II - por acordo das partes:
d) para restabelecer a relação que as partes pactuaram inicialmente entre os encargos do contratado e a retribuição da administração para a justa remuneração da obra, serviço ou fornecimento, objetivando a manutenção do equilíbrio econômico-financeiro inicial do contrato, na hipótese de sobrevirem fatos imprevisíveis, ou previsíveis porém de conseqüências incalculáveis, retardadores ou impeditivos da execução do ajustado, ou, ainda, em caso de força maior, caso fortuito ou fato do príncipe, configurando álea econômica extraordinária e extracontratual.
Em resumo, aquilo que você já contratou, pode alterar o preço e esta alteração segundo o § 8º do próprio art. 65 da Lei 8666, pode ser feito por apostilamento. O quantitativo remanescente na ata não poderá ter o preço alterado, aí deve fazer como o colega citou acima, desobrigar o fornecedor, e convocar os demais fornecedores para assegurar igual oportunidade de negociação, desde que, em minha opinião, tenha sido formado o cadastro de reserva descrito no inciso II do art. 11 do Decreto 7892.